非线性光学导论I

本文参考文章Introduction to nonlinear optics

什么是非线性效应以及为什么会发生非线性效应

什么是非线性效应

将一束红外光射入一个晶体中会产生绿光：

非线性光学可以改变一束光的颜色、空间和时间上的分布或者人为产生超快过程。

非线性光学现象是许多光学器件（例如光通信设备、光传感器）的重要原理

为什么会发生非线性效应

入射光会与介质分子发生相互作用，使得介质分子发生振动并发出辐射，辐射光将与原本的光发生干涉。

但是当入射光足够强的时候，分子中的电子可以吸收不止一个光子，从而辐射出更高频的光。

需要注意的是吸收多个光子并不需要中间能态

介质中的麦克斯韦方程组

介质中的麦克斯韦方程组可以推导出在介质中的非齐次波动方程：

$\frac{\partial^2 E}{\partial x^2}-\frac{1}{c_0^2}\frac{\partial^2 E}{\partial t^2}=\mu_0\frac{\partial^2 P}{\partial t^2}$

对于线性介质，极化强度正比于电场强度：

$\vec{P}=\epsilon_0\chi\vec{E}$

使用有阻尼的受迫振子模型，我们可以得到

$P(t)=\epsilon_0\frac{Ne^2/\epsilon_0m_e}{2\omega_0(\omega_0-\omega-j\Gamma)}E(t)$

如果我们将上述关系带入波动方程，可以得到

$\frac{\partial^2 E}{\partial x^2}-\frac{(1+\chi)}{c_0^2}\frac{\partial^2 E}{\partial t^2}=0$

我们记介质中的光速为，则有

$\frac{1}{c^2}=\frac{(1+\chi)}{c_0}$

所以对于一般的线性介质，光在其中传播受到的仅有的影响就是光速由原本的变成了，而没有其他新的新现象。

但是当不再正比于当时候，事情将会变得非常有趣

非线性光学介质

对于非线性介质，极化强度与的关系可以写为

$P=\epsilon_0[\chi^{(1)}E+\chi^{(2)}E^2+\chi^{(3)}+\ldots]=P_{linear}+P_{non-linear}$

此时的波动方程则需写为

$\frac{\partial^2 E}{\partial x^2}-\frac{n^2}{c_0^2}\frac{\partial^2 E}{\partial t^2}=\mu_0\frac{\partial^2 P_{non-linear}}{\partial t^2}$

具体展开写就是

$\frac{\partial^2 E}{\partial x^2}-\frac{n^2}{c_0^2}\frac{\partial^2 E}{\partial t^2}=\epsilon_0\mu_0\chi^{(2)}\frac{\partial^2}{\partial t^2}\left(E^2\right)+\epsilon_0\mu_0\chi^{(3)}\frac{\partial^2}{\partial t^2}\left(E^3\right)+ \ldots$

一般而言，由于和等等都是很小的量，非线性项可以忽略不计。但是如果足够的强（也就是入射光足够强）的时候，这些非线性项就不可以忽略了。

二次谐波

这个时候，如果我们认为电场强度具有形式

$E(t)\varpropto E_0\exp{(j\omega t)}+E_0^\star \exp{(-j\omega t)}$

那么非线性项就会引入

$E(t)^2\varpropto E_0^2\exp{(2j\omega t)+2|E_0|^2+E_0^{\star 2}\exp{(-2j\omega t)}}$

然后我们惊讶的发现二次谐波产生了！

如果有两束不同的光入射，那么我们预期电场强度有以下部分

$E(t)=E_1\exp{(j\omega_1 t)}+E_1^\star\exp{(-j\omega_1 t)}+E_2\exp{(j\omega_2 t)}+E_2^\star\exp{(-j\omega_2 t)}$

那么非线性项就会引入

$2E_1E_2\exp{(j[\omega_1+\omega_2]t)}+2E_1^\star E_2^\star \exp{(-j[\omega_1+\omega_2]t)}$

以及

$2E_1E_2^\star\exp{(j[\omega_1-\omega_2]t)}+2E_1^\star E_2 \exp{(-j[\omega_1-\omega_2]t)}$

这样和频和差频就产生了

以上都是从宏观的角度（极化强度）来考察非线性介质所产生的非线性效应，那么从微观的角度来看，我们可以把非线性过程称为

“N-wave-mixing processes”（显然我不知道这该怎么翻译）

像倍频就是一个“three-wave mixing”过程，而一个“6-wave mixing”过程可以反映到波动方程中的非线性项。

[!CAUTION]

这里有关“N-wave mixing processes”讲得不是很清楚，可以看一下ChatGPT是如何回答:

N-wave mixing: The term “N” in N-wave mixing refers to the number of waves involved in the process. For example:

2-wave mixing is the simplest case, such as in second-harmonic generation (where two photons at a certain frequency combine to produce one photon at twice the frequency).

3-wave mixing involves three waves, such as in sum-frequency generation (SFG) or difference-frequency generation (DFG).

4-wave mixing is a more common example in nonlinear optics, where four waves interact to produce new frequencies through processes like phase conjugation or frequency shifting.